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仪表网 仪表研发】在新型金属卤化物钙钛矿半导体材料家族中，二维Ruddlesden-Popper钙钛矿具有高激子结合能、高结构稳定性、天然量子阱结构等优势，在下一代低成本、柔性光电子器件如
太阳能电池、发光二极管、激光二极管、光电探测器等领域潜力，也为发展高速、低功耗激子器件提供了理想的平台。比如，基于该类型钙钛矿混合相的太阳能电池的能量转换效率已超过20%，荧光量子产率可达80%，室温激子极化激元效应亦被广为报道。近期，北京大学工学院张青研究员课题组基于机械剥离的纯相二维钙钛矿薄片，报道了依赖于无机层层数(n)的激光行为，并对内在的能量损耗物理机制进行了研究，指出双激子俄歇复合和激子声子耦合是主要的损耗途径。相关工作在线发表于Adv. Mater. 2019, 1903030，题为“Lasing from Mechanically Exfoliated 2D Homologous Ruddlesden–Popper Perovskite Engineered by Inorganic Layer Thickness”，单位为北京大学工学院。
在本工作中，张青课题组制备了(C4H9NH3)2(CH3NH3)n-1PbnI3n+1(n=1–5)的单一组分块状单晶，并通过机械剥离获得了微米尺寸的薄片。低温条件下，n≥3的二维钙钛矿在阈值之上能受激辐射出激光，而对于n≤2的情形，即便温度降至78 K也无法获得激光/自发辐射放大。结合时间分辨荧光光谱、温度依赖荧光光谱等多种表征手段，提出高能量注入时，非辐射复合途径主要为双激子俄歇复合和激子-声子耦合。同时，他们量化了不同n值二维钙钛矿中的能量损耗因素，随着n值减小，量子限域效应增加，俄歇复合强度随之增加，与此同时，晶格刚度降低，激子-声子耦合强度增加，两种效应导致荧光激射阈值随着n降低而逐渐增加。此研究结果为降低二维钙钛矿激光阈值提供了指导。
(a)机械剥离二维钙钛矿薄片激光表征及能量损耗途径示意图；(b)在78K温度下n=2–5机械剥离二维钙钛矿薄片的激光图谱(从左至右)，对于n=2无法出射激光；(c)n=2–5的二维钙钛矿薄片的荧光有效寿命随载流子密度的依赖关系(从上到下)以及对应的拟合曲线；(d)n=2–5机械剥离二维钙钛矿荧光半高宽随温度的依赖关系(从上至下)以及对应的拟合曲线
该工作作者为工学院2015级本科生梁印、2017级博士生尚秋宇和北京大学/西北工业大学联合培养博士生魏琪，该工作主要与澳门大学邢贵川教授、国家纳米科学中心刘新风研究员合作完成，并得到了北京大学物理学院叶堉和施可彬研究员的帮助。研究得到国家自然科学基金委、科技部重点研发计划、低维量子物理国家重点实验室开放基金等项目的经费支持。
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